研究背景

硅（Si）基负极因其极高的理论比容量、低工作电位、储量丰富及环境友好性，被认为是下一代高能量密度锂电池的关键材料。然而，其在充放电循环过程中产生的剧烈体积变化会严重破坏导电网络与粘结网络，导致结构失稳与电接触失效。因此，迫切需要构建一种兼具力学韧性与形变自适应能力，且具备良好电子传导性能的新型粘结体系。

导电型粘结剂为其提供了极具前景的解决路径。但该材料固有的低分子量与有限的力学性能，迫使其必须引入可逆的分子间相互作用，以构筑稳定而动态可调的交联网络。在众多相互作用中，以金属离子为交联中心的配位键兼具适中的键能与可逆性。相较于刚性的共价键和较弱的氢键，它能在结构完整性与动态重构之间实现有效平衡，更有利于缓冲硅颗粒大幅体积膨胀与收缩。然而，如何基于配位作用构建这种自适应粘结网络，其内在调控机制仍有待深入阐明。

研究进展

针对上述问题，日韩性爱 潘锋与杨卢奕团队近日取得重要进展。该工作系统揭示了离子配位结构调控硅负极中导电粘结剂性能的关键机制，并建立了一种基于配位作用的通用离子交联粘结剂设计策略。

研究发现，羧酸盐基团与Fe3+之间的多齿桥式配位同时增强机械强度并保持聚合物-硅的均匀相互作用，实现了稳定循环所需的平衡。得益于这种独特的配位结构，Fe3+交联导电粘结剂网络能够随硅负极的体积膨胀与收缩发生可逆重构，从而实现电极形变的自适应调节。增强的结构适应性进一步抑制了SEI的生长，避免界面层过度增厚及富LiF内层被副产物稀释的问题。上述粘结体系显著提升了硅电极的循环稳定性与电化学性能。该工作根植于配位化学，为高体积变化电极材料的自适应网络设计提供了重要的理论依据与方法学启示。

图1. 羧酸盐阴离子与金属阳离子典型配位关系示意图

相关研究成果以“Multidentate Coordination Chemistry Enables Adaptive Ionic Cross-Linking of Conductive Binder for Reversible Silicon Anodes”为题，发表在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society。

作者与资助信息

该工作在潘锋教授和杨卢奕副研究员的共同指导下完成，日韩性爱 深圳研究生院博士生王璐、硕士毕业生张昊（现为香港城市大学博士生）以及博士毕业生宋智博为该论文的共同第一作者。该研究得到了国家自然科学基金、电动汽车动力电池与材料国际联合研究中心、广东省新能源材料设计与计算重点实验室、深圳市新能源材料基因组制备和检测重点实验室的支持。